Ra Hà Nội, làm công nhân nhà in, tham gia Hội Việt Nam Cách mạng Thanh niên. Năm 1929, vào Sài Gòn hoạt động cách mạng, rồi gia nhập Đảng Cộng sản Đông Dương.
Ngày 8-2-1931, Phan Bôi tổ chức diễn thuyết gần sân bóng đá Mayer, khi trận đấu vừa kết thúc. Trong khi đang phát biểu với thính giả, thì thanh tra mật thám Legrand nhảy lên diễn đàn chụp bắt ông. Lý Tự Trọng, người được phân công bảo vệ Phan Bôi, đã nổ súng bắn gục Legrand. Cả hai người bị bắt ngay sau đó. Tòa án thực dân kết tội Lý Tự Trọng tử hình, còn Phan Bôi 20 năm khổ sai, đày ra Côn Đảo.
Năm 1936, Mặt trận Nhân dân lên cầm quyền ở Pháp, nhiều tù chính trị ở Đông Dương được trả tự do. Từ Côn Đảo trở về, Phan Bôi tham gia ngay vào hoạt động của Mặt trận Dân chủ Đông Dương ở Đà Nẵng, dẫn đầu đoàn đại biểu lao động đi đón phái viên Godart. Sau đó, ông ra Hà Nội hoạt động trong phong trào Đông Dương đại hội, viết cho các báo tiếng Pháp như Le Travail (Lao động), Notre Voix (Tiếng nói của chúng ta), Rassemblement (Tập hợp) và các báo tiếng Việt như Dân chúng, Ngày nay, Tin tức…
Tháng 5-1940, Phan Bôi bị bắt cùng với một số đồng chí khác, bị đày đi Bắc Mê (Hà Giang), đến cuối năm 1941 bị đưa sang Madagasca (hòn đảo châu Phi thuộc Pháp trên Ấn Độ Dương). Ngày 4-6-1943, Phan Bôi, Lê Giản và một số đồng chí khác được viên công sứ Pháp ở đây tuyên bố phóng thích. Chúng đưa họ về một căn cứ Anh ở Ấn Độ, rồi chọn Lê Giản và Phan Bôi đi huấn luyện quân sự và tập nhảy dù, rồi sau đó dùng máy bay, thả xuống rừng Việt Bắc để tuyên truyền chống Nhật giúp cho Đồng minh (1944). Nhân cơ hội này, Phan Bôi đã liên lạc với tổ chức Đảng bí mật ở Cao Bằng, rồi tiếp tục hoạt động trong phong trào Việt Minh ở Việt Bắc.
Sau Cách mạng Tháng 8-1945, Phan Bôi được bầu làm đại biểu Quốc hội của tỉnh Quảng Nam khóa I. Ông được cử làm Thứ trưởng Bộ Nội vụ, Chánh văn phòng Phủ Chủ tịch. Sau Hiệp định Sơ bộ (3-1946), ông nhận nhiệm vụ Trưởng ban Liên kiểm Việt - Pháp. Đầu kháng chiến chống Pháp, khi Chính phủ chuyển từ Hà Nội lên chiến khu Việt Bắc, ông có nhiều đóng góp trong việc xây dựng chính quyền kháng chiến ở thời kỳ đầu. Ông mất trong một tai nạn trên sông Lô (Tuyên Quang) năm 1947.
Ghi nhận những đóng góp của ông, chính quyền thành phố Đà Nẵng đã quyết định đặt tên một con đường mang tên Phan Bôi dài 700m, rộng 5,5m, nối từ đường Ngô Quyền đến đường Nguyễn Công Trứ thuộc quận Sơn Trà.
Cổng TTĐT thành phố
